Avances en Ciencias e Ingenieria Vol. 3 nro 2 año 2012 Articulo 6

SÍNTESIS SELECTIVA DE BENZALDEHÍDO USANDO ZEOLITAS MODIFICADAS CON METALES DE TRANSICIÓN

BENZALDEHYDE SELECTIVE SYNTHESIS OVER TRANSITION METAL MODIFIED ZEOLITES


Clara Saux1,2, Candelaria Leal1,2, Liliana B. Pierella1,2* (1) Universidad Tecnológica Nacional, Facultad Regional Córdoba, Centro de Investigación y Tecnología Química Grupo Zeolitas, Maestro Lopez esq. Cruz Roja Argentina, Ciudad Universitaria, (5016) Córdoba – Argentina (2) Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas (CONICET) – Argentina
Resumen

Se estudió la oxidación selectiva de estireno para la obtención de benzaldehído sobre zeolitas ZSM-5 modificadas con diferentes metales de transición (cromo, cobalto, hierro, zinc, manganeso y cobre) y utilizando peróxido de hidrógeno como oxidante. Dado que los mejores resultados se obtuvieron utilizando Cr-ZSM-5, estos materiales se estudiaron evaluando el efecto del tiempo de reacción, la masa de catalizador, la relación molar estireno/hidroperóxido, la naturaleza del solvente y la temperatura de reacción. Los mejores resultados de las condiciones evaluadas se obtuvieron trabajando con una relación molar sustrato/oxidante de 0,45 y utilizando acetonitrilo como solvente, dado su carácter aprótico y de mayor polaridad de los solventes evaluados (acetonitrilo, acetona, 2-butanol y 2-propanol). El aumento en la temperatura de reacción mostró un incremento en la conversión de estireno, el cual se desaceleró al superar los 60 ºC por descomposición térmica del peróxido de hidrógeno.

Abstract

The selective styrene oxidation to benzaldehyde was studied over ZSM-5 zeolites modified with various transition metal cations (chromium, cobalt, iron, zinc, manganese and cupper) and using hydrogen peroxide as oxidant agent. As best results were obtained using Cr-ZSM-5, they were studied evaluating reaction time, catalyst mass, styrene/hydrogen peroxide molar ratio, solvent nature and reaction temperature effect. Best results under evaluated conditions were obtained using a 0.45 substrate/oxidant molar ratio and acetonitrile as solvent, because of its aprotic and highest polar character of all the evaluated solvents (acetonitrile, acetone, 2-butanol and 2-propanol). The reaction temperature enhancement produced an increase on styrene conversion, which was decelerated over 60 ºC by hydrogen peroxide thermal decomposition.

Palabras clave: oxidación selectiva; benzaldehído; Cr-ZSM-5; parámetros de reacción Keywords: selective oxidation; benzaldehyde; Cr-ZSM-5; reaction parameters